Numele lui George Simion a devenit cunoscut în fruntea grupării “Noii Golani”, care s-a dorit a fi continuatoarea curentului civic studenţesc din Piaţa Universităţii anului 1990. Tot Simion este cel care, potrivit presei sportive, a impus în mediul suporterilor de fotbal brandul “Basarabia Pământ Românesc”.

Bărbatul în vârstă de 30 de ani a devenit însă cu adevărat popular după ce, în 2009, a aprins lumânări în semn de doliu în faţa casei lui Ion Iliescu, de pe strada Atena din Capitală. Jandarmii l-au ridicat atunci pentru “deranjarea ordinii publice”.

Un an mai târziu, pe 10 iunie 2010, George Simion a aruncat cu bani înspre fostul preşedinte al României, Ion Iliescu, la o lansare de carte a acestuia de la Romexpo. Simion i-a reproşat atunci lui Ion Iliescu că nu trebuie să lanseze cărţi despre istoria comunismului în România, fiind ulterior scos cu forţa de către oamenii de ordine ai complexului Romexpo. Tânărul i-a acuzat atunci pe jandarmi şi pe oamenii de ordine, după ce a fost scos afară, că îl apără pe "criminalul Iliescu". Simion a fost scos afară cu forţa, fiind practic aproape dezbrăcat de tricou şi s-a întins pe ciment.

El este cel care a pus în 2011 bazele, alături de alte persoane, pentru platforma unionistă „Acţiunea 2012“, al cărei scop este unirea Republicii Moldova cu România.

În mai 2015, Simion a fost expulzat şi a fost declarat persoană indezirabilă pe teritoriul Republicii Moldova, însă Curtea de Apel de la Chişinău a decis în septembrie că nu există motive pentru a fi declarat persona non-grata.

De altfel, pe 27 august 2015, premierul de atunci al României, Victor Ponta, aflat într-o vizită oficială la Chişinău, a fost întâmpinat de 200 de tineri care purtau măşti cu imaginea lui George Simion, cerând dreptate pentru activistul român expulzat, care a primit interdicţie de a intra în R.Moldova cinci ani, a relatat site-ul Moldova.org. Tinerii au cerut atunci ridicarea imediată a interdicţiei abuzive aplicate unionistului George Simion, reformarea justiţiei şi numirea unui procuror general european, precum şi continuarea drumului firesc al populaţiei dintre Prut şi Nistru, început în 1991, prin înfăptuirea următorului pas din parcursul propus de Mişcarea de Renaştere Naţională – Unirea cu România.

George Simion a primit, de asemenea, pe 5 februarie 2016, în vama Albiţa – Leuşeni, o nouă interdicţie de a intra pe teritoriul Republicii Moldova. Potrivit documentului pe care l-a primit în vamă, i-a fost interzisă intrarea pe teritoriul Republicii Moldova pentru că "a fost semnalat inadmisibil în sistemele informaţionale autorizate naţionale". "Consemn nominal", motivul trecut în documentul emis de vameşi, însemna, potrivit legislaţiei din Republica Moldova, că existau informaţii despre persoana respectivă pentru care nu i se permite intrarea sau ieşirea în/din Republica Moldova. George Simion a precizat atunci pentru agenţia de presă MEDIAFAX că a luat legătura cu misiunea diplomatică a României la Chişinău pentru rezolvarea problemei şi că a cerut Guvernului Filip să i se ridice interdicţia.

Simion, alături de alţi reprezentanţi ai platformei unioniste, a organizat sâmbătă, pentru al cincilea an la rând, Marşul pentru Basarabia, el fiind ridicat timp de câteva ore de către jandarmi, din cauză că ar fi încercat să forţeze cordonul de jandami afat în zona Calea Victoriei.

Duminică, el a fost cel care a purtat discuţii cu reprezentanţii principalelor partide politice, despre unirea României cu Republica Moldova.

"Am auzit şi eu tot felul de scenarii, că sunt omul unuia sau altuia, însă eu nu fac jocul nimănui. Eu lupt pentru unire şi atât, nu pentru interesul politic al cuiva", a declarat George Simion, duminică, pentru agenţia de presă MEDIAFAX.